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我校工程研究院辛志峰副教授团队在国际权威期刊上发表CO2还原最新研究成果

发布时间:2024-04-24   文章来源:工程研究院   浏览:

近日,我校工程研究院辛志峰副教授团队与华南师范大学合作,在国际权威期刊《Advanced Materials》上发表二氧化碳还原(CO2RR)光催化最新研究成果。《Advanced Materials》是材料科学领域的顶级学术刊物(IF=29.4),具有重要的国际影响力。我校为论文第一完成单位,工程研究院硕士研究生何栋为论文第一作者,辛志峰副教授为第一通讯作者,华南师范大学陈易法教授和东南大学李强副教授为共同通讯作者。

(Co-MOF单分子纳米片的晶体结构、制备示意图、形貌及结构表征)

随着二氧化碳排放造成的环境问题日益严重,解决二氧化碳排放对人类的影响受到越来越多的重视。在众多二氧化碳转化技术中,通过光催化将二氧化碳还原为高价值的化学品或燃料是具有应用前景的技术之一。直接烟道气还原二氧化碳可以减少二氧化碳分离/提纯的中间环节、大大降低能耗,使这一技术更接近实用化,对于降低二氧化碳排放具有重要意义,而目前这方面的研究大多在纯二氧化碳气氛中进行。金属有机框架 (MOFs)具有可调控的孔隙率、良好的光响应性能、丰富的活性位点使得它可以成为光催化CO2RR的理想平台。

(Co-MOF MNSs的催化性能、与已报道催化剂的对比及原位红外表征)

团队用Co3簇和有机配体制备了一种新型二维MOF材料,这种材料可以在低浓度气氛下选择性捕捉二氧化碳分子,实现还原转化。将新结构二维MOF材料进一步剥离成单分子层纳米片(Co-MOF MNSs)可以使催化剂表面的活性位点的比例大大提高。测试结果表明纳米片的厚度约0.9纳米,高分辨透射电镜显示单分子层纳米片仍然保持原来的晶体结构,Co-MOF-MNSs具有高效的光响应性能和CO2吸附选择性。值得注意的是,在模拟烟气气氛下,Co-MOF-MNSs可以高效地捕获CO2分子并转化成HCOOH,转化速率约为850 μmol g−1h−1,这是迄今为止所有报道的烟道气还原光催化剂中最高的。理论计算证明,与块体材料单个Co位点相比,Co-MOF-MNSs可以同时暴露Co3簇的两个Janus Co3催化位点,具有更低的活化能和更高的催化活性,进一步验证了单层纳米片形态的重要性。

(Co-MOF-MNSs的催化机理研究)

团队设计的Co-MOF-MNSs具有亚纳米厚度、固有的光敏性、CO2选择性吸附性能和完全暴露的Co活性位点,该材料可以选择性地将模拟烟气转化为HCOOH。亚纳米的厚度可以大大减少催化过程中的传质途径,充分暴露的活性位点可以快速捕捉烟道气中的CO2分子。这项工作将有助于开发具有可调形态的多孔晶体材料,用于烟气的高级光催化处理。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202403920

(撰稿:辛志峰 审核:王璐 张苒 黄敏)

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